Analyse des déterminants de la distribution des composés organiques volatils en milieux naturels contrastés - Université Clermont Auvergne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

Distribution analysis of volatile organic compounds in contrasting natural environments

Analyse des déterminants de la distribution des composés organiques volatils en milieux naturels contrastés

Résumé

Volatile organic compounds (VOCs) are key component in the atmosphere: they play a large role in atmospheric oxidative capacity and form tropospheric ozone and secondary organic aerosol (SOA) upon oxidation. Then, they have a significant sanitary and climate impacts, and it is relevant to know their origins and sources in the atmosphere. Specifically, sources and origin of biogenic VOCs (BVOCs) show large discrepancies and are not well known in in -situ measurements. Oxygenated VOCs (OVOCs) are very reactive in the atmosphere and large discrepancies in their budget estimates still exist. The analysis of the determinants of VOCs is necessary to understand the chemical and dynamical processes allowing their modelling. One of the determinants is the transport of these VOCs over time. It is crucial to couple these transports to atmospheric chemistry to consider all the processes of VOC transformation. In this context, the aim of the thesis was to link the considerations of chemistry and atmospheric dynamics to better understand the VOCs partitioning in the atmosphere and to study which parameters are leading VOCs in different natural environments. In this perspective, the intensive field campaigns OCTAVE, BIO-MAÏDO on the island of Reunion and Sea2Cloud off the coast of New Zealand have been performed. The sources and origins of VOCs in tropical and oceanic environments have been studied. First, in Reunion Island, the factorial analysis (PMF) showed that background and anthropogenic sources were the main contributors to the concentrations observed at the Maïdo observatory (2200 m above sea level). The focus on the origins of formaldehyde by two methods (Chemical kinetic based, CKB and PMF) showed that this compound is mainly emitted by secondary biogenic sources. In a second step, the coupling of VOCs concentration measurements and atmospheric dynamics was performed using the Meso-CAT model. By tracing the origin of the air masses, we found that they were mainly from oceanic and biogenic origin. Then, measurements in the oceanic environment allowed us to identify and quantify new compounds emitted by phytoplankton: benzene, toluene, ethylbenzene and xylenes (BTEX); compounds usually measured in anthropogenic environment. Finally, the development of a measurement chamber for biogenic emissions allows a first characterization of emissions from tree leaves in the Puy de Dôme. Key words: Volatile organic compounds, biogenic, PMF, Meso-CAT, intensive field campaigns
Les composés organiques volatils (COVs) sont des composés clefs de l’atmosphère. Ils s’oxydent et forment de l’ozone troposphérique et des aérosols organiques secondaires (AOS) ayant un impact sanitaire et climatique important. Il est donc important de savoir quantifier leurs sources et leurs origines dans l’atmosphère. Plus particulièrement, les sources et origines de COVs biogéniques (COVB) sont souvent mal représentés et présentent de fortes disparités dans les milieux de mesure. Les COVs oxygénés (COVO) sont aussi des composés très réactifs dans l’atmosphère pour lesquels leur répartition est peu étudiée. L’analyse des déterminants de ces composés est nécessaire afin de comprendre les processus chimiques et dynamiques permettant leur modélisation. Un des déterminants est le transport de ces COVs au cours du temps. Il est crucial de coupler ces transports à la chimie atmosphérique pour prendre en compte tous les processus de transformation du COV. Dans ce contexte, le but de la thèse a été de concilier les considérations de chimie et de dynamique atmosphérique afin de mieux appréhender la problématique des COVs dans l’atmosphère et d’étudier les déterminants des COVs dans différents milieux naturels. Dans cette optique, les campagnes de mesures intensives OCTAVE, BIO-MAÏDO sur l’île de la Réunion et Sea2Cloud aux larges des côtes néo-zélandaises ont été effectuées. Les sources et origines en milieu tropical et océanique des COVs ont été étudiés. Dans un premier temps, à la Réunion, l’analyse factorielle (PMF) a montré que les sources de pollution de fond et anthropiques étaient les principaux contributeurs aux concentrations observées à l’observatoire du Maïdo (2200 m au-dessus du niveau de la mer). L’accent sur les origines du formaldéhyde par deux méthodes (Chemical kinetic based, CKB et PMF) a montré que celui-ci est majoritairement émis par des sources secondaires biogéniques. Dans un second temps, le couplage des mesures de concentrations en COVs et de la dynamique atmosphérique a été effectuée à l’aide du modèle Méso-CAT. En retraçant l’origine de la masse d’air, nous avons trouvé que celles-ci étaient principalement d’origine océanique et biogénique. Ensuite, les mesures en milieu océanique ont permis d’identifier et de quantifier de nouveaux composés à l’émission par les phytoplanctons : le benzène, toluène, éthylbenzène et xylènes (BTEX) ; composés habituellement mesurés en milieu anthropique. Enfin, le développement d’une chambre de mesure pour les émissions biogéniques a permis une première caractérisation des émissions par les feuilles des arbres au puy de Dôme.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03662499 , version 1 (09-05-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03662499 , version 1

Citer

Manon Rocco. Analyse des déterminants de la distribution des composés organiques volatils en milieux naturels contrastés. Sciences de la Terre. Université Clermont Auvergne, 2021. Français. ⟨NNT : 2021UCFAC072⟩. ⟨tel-03662499⟩
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