Les lanthanides dans les fluides géologiques :<br />étude expérimentale des propriétés thermodynamiques standard et des solubilités. - Université Clermont Auvergne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2006

Lanthanides in geological fluids: experimental study of standard thermodynamic properties and of solubilities.

Les lanthanides dans les fluides géologiques :
étude expérimentale des propriétés thermodynamiques standard et des solubilités.

Résumé

Standard thermodynamic properties (STP) of lanthanides (Ln3+) are necessary to predict their transport in hydrothermal fluids.
New STP (apparent molal volumes and heat capacities) of Ln3+ are determined with dilute (La3+, Nd3+, Gd3+, Yb3+) triflates solutions, up to 300°C and 300 bars, using a vibrating tube flow densimeter and a differential heat flow calorimeter.
The triflate anion (CF3SO3), stable at high temperature, doesn't form complexes with Ln3+. The STP of HCF3SO3 and NaCF3SO3 are measured in order to get the STP of CF3SO3.
The solubility of the Nd-pure pole of monazite (NdPO4) studied between 300 and 800°C at 2 kbars in H20 and H20+NaCl using weight loss and isotope dilution methods, is prograde for neutral pH. The study of Nd3+ speciation at 650°C and 300°C, 2 kbars, shows that only hydroxylated species are present.
These data allow the revision of Ln3+ parameters in the HKF model.
Les propriétés thermodynamiques standard (PTS) des lanthanides (Ln3+) sont nécessaires pour prévoir leur transport dans les fluides hydrothermaux.
De nouvelles PTS (volumes et capacités calorifiques molaires apparentes) des Ln3+ ont été déterminées jusqu'à 300°C et 300 bars à l'aide d'un densimètre à tube vibrant et d'un calorimètre différentiel à écoulement, en utilisant des solutions de triflates de (La3+, Nd3+, Gd3+, Yb3+). L'anion triflate (CF3SO3), stable à haute température, ne complexe pas avec Ln3+. Les PTS de HCF3SO3 et de NaCF3SO3 sont mesurées pour obtenir les PTS de CF3SO3.
D'autre part la solubilité du pôle pur de la monazite (NdPO4) étudiée entre 300°C et 800°C, à 2 kbars, dans H20 et H20+NaCl, par perte de masse et par dilution isotopique, est prograde pour des pH neutres. L'étude de la spéciation de Nd3+ à 650°C et à 300°C, à 2 kbars, montre que seules les espèces hydroxylées sont présentes.
Ces données permettent la révision des paramètres de Ln3+ dans le modèle HKF.
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Dates et versions

tel-00133813 , version 1 (27-02-2007)

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  • HAL Id : tel-00133813 , version 1

Citer

Emilie Pourtier. Les lanthanides dans les fluides géologiques :
étude expérimentale des propriétés thermodynamiques standard et des solubilités.. Géochimie. Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2006. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00133813⟩
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