Development of strategies for electrochemiluminescence enhancement - Université de Bordeaux
Thèse Année : 2024

Development of strategies for electrochemiluminescence enhancement

Développement de stratégies pour l'amélioration de l'électrochimiluminescence

Sara Knežević
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1439688
  • IdRef : 281375259

Résumé

Electrochemiluminescence (ECL), is the light emission process that occurs when an excited state of a luminophore is populated through a highly exergonic redox reaction of electrogenerated species. It has emerged as a prominent transducing technique in biosensing due to its robustness, biocompatibility, and user-friendly nature. The orthogonality of the electrochemical trigger and the optical readout distinguishes it from classic microscopy and electrochemical techniques, and, owing to its near-zero background, remarkable sensitivity, and absence of photobleaching and phototoxicity it is rapidly evolving into a powerful electrochemical/optical microscopy. However, ECL is limited by relatively low light intensities, rapid signal decay, and spatial confinement to the micrometric region near the electrode surface, which can limit its practical application. In this context, our goal is to improve the ECL method by amplifying the ECL emission and extending its duration in space and time, both of which significantly depend on understanding and improving the efficiency of the underlying mechanisms for ECL generation. Thus, we investigate mechanistic pathways and kinetics within ECL systems by analysing current and ECL intensity and resolving its spatial distribution using ECL microscopy. Additionally, we employ finite element simulations to complement the experimental data, providing deeper insights into the systems under study. Based on these insights, we develop strategies to enhance ECL generation efficiency by improving specific reaction steps or introducing additional pathways to populate the luminophore’s excited state.
L'électrochimiluminescence (ECL) est le processus d'émission de lumière qui se produit lorsqu'un état excité d'un luminophore est peuplé par une réaction d'oxydo-réduction hautement exergonique d'espèces électrogénées. Elle s'est imposée comme une technique de transduction de premier plan dans le domaine de la biodétection en raison de sa robustesse, de sa biocompatibilité et de sa facilité d'utilisation. L'orthogonalité du déclenchement électrochimique et de la lecture optique la distingue de la microscopie classique et des techniques électrochimiques. En raison de son bruit de fond quasi nul, de sa sensibilité remarquable et de l'absence de photoblanchiment et de phototoxicité, elle évolue rapidement pour devenir un nouveau type de microscopie électrochimique/optique. Cependant, l'ECL est limitée par des intensités lumineuses relativement faibles, une décroissance rapide du signal et un confinement spatial dans une région micrométrique adjacente de la surface de l'électrode, ce qui peut limiter son application pratique. Dans ce contexte, notre objectif est d'améliorer la méthode ECL en amplifiant l'émission ECL et en prolongeant sa durée dans l'espace et dans le temps, ce qui dépend considérablement de la compréhension et de l'amélioration de l'efficacité des mécanismes sous-jacents de la génération ECL. Nous étudions donc les voies mécanistiques et la cinétique au sein des systèmes ECL en analysant l'intensité du courant et de l'ECL, et en résolvant sa distribution spatiale à l'aide de la microscopie ECL. En outre, nous utilisons des simulations par éléments finis pour compléter les données expérimentales, ce qui permet de mieux comprendre le système étudié. Sur la base de ces informations, nous développons des stratégies pour améliorer l'efficacité de la génération ECL en améliorant des étapes de réaction spécifiques ou en introduisant des voies supplémentaires pour peupler l'état excité du luminophore.
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Origine Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04778112 , version 1 (12-11-2024)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04778112 , version 1

Citer

Sara Knežević. Development of strategies for electrochemiluminescence enhancement. Chemical Sciences. Université de Bordeaux, 2024. English. ⟨NNT : 2024BORD0211⟩. ⟨tel-04778112⟩
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